Sujet de thèse :
L'objectif principal de cette thèse est de développer et de valider une méthodologie innovante qui relie la microscopie électronique en transmission ultrarapide (UTEM) et la MET environnementale à l'aide de porteéchantillons in situ chauffants et sous gaz. Une fois réalisée, cette méthode expérimentale de pointe offrira un accès sans précédent à la dynamique chimique à l'échelle nanométrique dans les matériaux pour l'énergie, en ciblant spécifiquement des processus tels que la production photo-catalytique d'hydrogène ou la conversion du CO2.
La conversion d'énergie au sein des systèmes chimiques à l'échelle nanométrique est une cascade d'événements hautement dynamiques. Une réaction commence par un transfert de charge ultrarapide (picosecondes), évolue à travers des événements d'oxydoréduction transitoires (microsecondes à millisecondes) et aboutit finalement à la restructuration atomique macroscopique du matériau (minutes à heures).
La motivation principale de ce projet est de relier ces échelles de temps bien distinctes en déclenchant des réactions dynamiques à l'aide de photons et de gradients de potentiel chimique. Ce faisant, nous visons à découvrir les mécanismes couplés de la dynamique de la charge et du réseau. En utilisant des oxydes réductibles (tels que TiO2 et CeO2) et des interfaces métal-oxyde comme systèmes modèles, nous étudierons comment le mouvement fondamental d'un électron entraîne directement la distorsion physique et la restructuration éventuelle du réseau atomique. Les différentes étapes du projet sont décrites ci-dessous :
1. Résoudre le couplage charge-réseau ultrarapide (ps à μs) : Étudier le transfert de charge photo-induit aux interfaces métal-oxyde en utilisant des impulsions laser nanosecondes et des méthodes stroboscopiques d’imagerie et de diffraction pour mesurer directement les distorsions transitoires du réseau et les excitations de phonons.
2. Capturer les événements d'oxydoréduction transitoires intermédiaires (μs à ms) : Utiliser l'imagerie électronique et la spectroscopie à grande vitesse pour cartographier à l'échelle sub-nanométrique des phénomènes éphémères tels que la mise en ordre transitoire des lacunes d'oxygène, les décalages d'état de valence et la contrainte chimique.
3. Suivre la cinétique et les états intermédiaires de la transformation structurale (ms à heures) : Utiliser la MET in situ sous gaz et en température dans des environnements réactifs (H2, CO2, O2) pour suivre les modifications structurales telles que les reconstructions de surface, les transitions de phase et la formation de phases de Magnéli à partir d'oxydes réductibles.
Contexte :
Cadre institutionnel et scientifique
Le travail de thèse se déroulera à l'Institut de Physique et Chimie des Matériaux de Strasbourg (IPCMS, UMR 7504), une unité mixte de recherche d'excellence placée sous la tutelle conjointe du CNRS et de l'Université de Strasbourg. Le ou la futur(e
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